k) Langsam entstehende inducirte Radioaktivität.

Man beobachtet noch eine ganz andre Form inducirter Radioaktivität, die auf allen Körpern zu entstehen scheint, wenn sie Monate lang in einem Aktivirungsgefäß gelegen haben. Wenn diese Körper aus dem Gefäß herausgenommen werden, so sinkt die Aktivität zuerst nach dem gewöhnlichen Gesetz (auf die Hälfte in einer halben Stunde); wenn aber die Aktivität auf etwa ¹ / _{20 000} des Anfangswertes gesunken ist, so vermindert sie sich nicht mehr, oder wenigstens nur noch äußerst langsam, manchmal tritt sogar eine Vermehrung ein. Wir besitzen Platten aus Kupfer, Glas, Aluminium, die eine derartige Restaktivität seit über sechs Monaten bewahren.

Diese Erscheinungen der inducirten Aktivität scheinen ganz andrer Natur als die gewöhnlichen zu sein und zeigen eine viel langsamere Entwicklung.

Sowohl für die Entwicklung wie für das Verschwinden dieser Form der inducirten Radioaktivität ist eine beträchtliche Zeit nötig.

l) Inducirte Radioaktivität auf mit Radium zusammen gelösten Substanzen.

Wenn man ein radioaktives Mineral, das Radium enthält, behufs Extraktion dieses Körpers behandelt, so erhält man, solange das Verfahren noch nicht weit vorgeschritten ist, chemische Trennungen, bei denen die Radioaktivität sich vollständig in einem der Reaktionsprodukte befindet, während das andre Produkt vollständig inaktiv ist. Man trennt so auf der einen Seite die strahlenden Produkte, die mehrere 100mal aktiver sein können als das Uran, auf der andren Seite Kupfer, Arsenik, Antimon usw., die absolut inaktiv eind. Gewisse andre Körper dagegen (Eisen, Blei) ließen sich niemals in völlig inaktivem Zustande trennen. Wenn die Konzentration der strahlenden Körper zunimmt, wird das Verhalten ein andres; keine Trennung liefert dann völlig inaktive Produkte mehr; alle von einer Trennung herrührenden Portionen sind immer in verschiedenem Grade aktiv.

Nach der Entdeckung der inducirten Radioaktivität versuchte Herr Giesel^[130] zuerst gewöhnliches inaktives Wismut zu aktiviren, indem er es mit sehr aktivem Radium zusammen in Lösung hielt. Er erhielt so radioaktiven Wismut und schloß daraus, daß das aus der Pechblende gewonnene Polonium wahrscheinlich Wismut sei, das durch die Nachbarschaft des in der Pechblende enthaltenen Radiums aktivirt sei.

Ich habe ebenfalls aktivirtes Wismut hergestellt, indem ich Wismut mit sehr aktivem Radiumsalz in Lösung hielt.

Die Schwierigkeiten dieses Versuches bestehen in der außerordentlichen Sorgfalt, die man anwenden muß, um das Radium aus der Lösung zu entfernen. Wenn man bedenkt, welche unmeßbar kleine Menge von Radium genügt, um in einem Gramm Materie eine sehr merkliche Radioaktivität hervorzubringen, so glaubt man, das aktivirte Produkt niemals genug gewaschen und gereinigt zu haben. Jede Reinigung aber zieht eine Verminderung der Aktivität des aktivirten Produktes nach sich, sei es, daß man wirklich Spuren von Radium entfernt, sei es, daß die unter diesen Bedingungen inducirte Radioaktivität den chemischen Umwandlungen nicht widersteht.

Die Resultate, die ich erhalte, scheinen jedoch mit Sicherheit zu ergeben, daß eine Aktivirung stattfindet und nach der Abtrennung des Radiums bestehen bleibt. So finde ich nach sorgfältiger Reinigung des aktivirten Wismutnitrates, daß bei einer fraktionirten Fällung der Nitratlösung mit Wasser es sich fraktionirt wie Polonium, indem seine aktiveren Bestandteile zuerst ausfallen.

Wenn die Reinigung ungenügend ist, so findet das Gegenteil statt, was darauf hinweist, daß sich in dem aktivirten Wismut noch Spuren von Radium befinden. Ich erhielt so aktivirtes Wismut, bei dem der Sinn der Fraktionirung eine große Reinheit anzeigte, und das 2000mal aktiver war als Uran. Dieses Wismut verminderte seine Aktivität mit der Zeit. Ein andrer Teil desselben Präparate dagegen, der mit denselben Vorsichtsmaßregeln hergestellt war und sich im gleichen Sinne fraktionirte, bewahrte seine Aktivität ohne merkliche Verminderung seit einer Zeit, die gegenwärtig ungefähr drei Jahre beträgt.

Diese Aktivität ist 150mal grösser als die Urans. Ich aktivirte in gleicher Weise Blei und Silber, indem ich sie mit Radium in Lösung hielt. Meistens sinkt die so erhaltene inducirte Radioaktivität kaum mit der Zeit, dagegen widersteht sie im allgemeinen nicht aufeinander folgenden chemischen Umwandlungen des aktivirten Körpers. Herr Debierne^[131] hat Baryum aktivirt, indem er es mit Aktinium zusammen in Lösung hielt. Dieses Baryum bleibt nach verschiedenen chemischen Umwandlungen aktiv, seine Aktivität ist also eine ziemlich stabile des Atoms. Das aktivirte Baryumchlorid fraktionirt sich wie Radium-haltiges Baryumchlorid; die aktivsten Teile sind in Wasser und in verdünnter Salzsäure am wenigsten löslich. Das getrocknete Chlorid ist selbstleuchtend; seine Becquerelstrahlung ist analog der des Radium-haltigen Baryums. Herr Debierne erhielt aktivirtes Baryumchlorid, das 1000mal aktiver war als Uran. Gleichwohl hatte dieses Baryum nicht alle Eigenschaften des Radiums angenommen, denn es zeigte im Spektroskop keine der stärksten Radiumlinien. Ausserdem verminderte sich seine Aktivität mit der Zeit und nach drei Wochen war es dreimal schwächer als im Anfang.

Über die Aktivirung der Körper in Lösung mit radioaktiven Substanzen müssen noch ausgedehnte Untersuchungen gemacht werden. Es scheint, als ob man je nach den Versuchsbedingungen mehr oder weniger stabile Formen von dem Atom anhaftender inducirter Radioaktivität erhalten könne. Die unter diesen Bedingungen erhaltene inducirte Radioaktivität ist sogar vielleicht dieselbe, wie die sich langsam entwickelnde Form, die man durch lange dauernde Aktivirung aus der Ferne im Aktivirungsgefäß erhält. Man muß sich auch fragen, bis zu welchem Grade die dem Atom anhaltende inducirte Radioaktivität die chemische Natur des Atomes afficirt, und ob sie die chemischen Eigenschaften desselben vorübergehend oder dauernd modificiren kann.

Die chemische Untersuchung der aus der Ferne aktivirten Körper ist dadurch erschwert, daß die Aktivirung auf eine sehr dünne Oberflächenschicht beschränkt ist, und daß deshalb die von der Umwandlung etwa betroffene Substanzmenge äußerst gering ist.

Inducirte Radioaktivität kann auch erhalten werden, wenn man gewisse Substanzen mit Uran zusammen gelöst erhält. Der Versuch gelingt mit Baryum. Wenn man, wie es Debierne machte, der Uran und Baryum enthaltenden Lösung Schwefelsäure zusetzt, so reißt das niedergeschlagene Baryumsulfat die Aktivität mit sich; gleichzeitig verliert das Uran seine Aktivität zum Teil. Herr Becquerel fand, daß man bei mehrmaliger Wiederholung dieses Verfahrens fast inaktives Uran erhält. Man könnte danach glauben, daß man durch dieses Verfallen einen vom Uran verschiedenen Körper abgetrennt hat, dessen Anwesenheit die Aktivität des Urans hervorbrachte. Dem ist Jedoch nicht so, denn nach einigen Monaten gewinnt das Uran seine anfängliche Aktivität wieder; das niedergeschlagene Baryumsulfat dagegen verliert die seinige.

Ein ähnliches Phänomen findet beim Thorium statt. Herr Rutherford schlägt eine Lösung von Thoriumsalz durch Ammoniak nieder; er trennt die Lösung ab und dampft zur Trockenheit ein. Er erhält so einen sehr aktiven Rückstand, während das niedergeschlagene Thorium sich weniger aktiv zeigt als vorher. Dieser aktive Rückstand, dem Rutherford den Namen Thorium-X giebt, verliert seine Aktivität mit der Zeit, während das Thor seine ursprüngliche Aktivität wiedergewinnt.^[132]

Es scheint, daß bezüglich der inducirten Radioaktivität in Lösungen die verschiedenen Körper sich nicht alle gleich verhalten, und daß einige unter ihnen viel empfänglicher für die Aktivirung sind als andre.

m) Zerstreuung radioaktiven Staubes und inducirte Aktivität des Laboratoriums.

Bei den Untersuchungen stark radioaktiver Substanzen muß man besondere Vorsichtsmaßregeln anwenden, wenn man dauernd feine Messungen ausführen will. Die verschiedenen im chemischen Laboratorium gebrauchten Gegenstände, ebenso wie die zu den physikalischen Versuchen dienenden, werden bald alle radioaktiv und wirken auf die photographische Platte durch schwarzes Papier hindurch. Der Staub, die Zimmerluft, die Kleider sind radioaktiv. In dem Laboratorium, in dem wir arbeiten, ist das Übel dermaßen akut geworden, daß wir keinen Apparat mehr in gut isolirendem Zustande halten können.

Es ist also gut, wenn man besondere Vorsichtsmaßregeln anwendet, um so viel als möglich die Zerstreuung radioaktiven Staubes und das Auftreten inducirter Radioaktivität zu vermeiden.

Die chemischen Gerätschaften dürfen niemals in den physikalischen Arbeitsraum gebracht werden, und man muß soviel als möglich vermeiden, aktive Substanzen in diesem Raume liegen zu lassen. Vor Beginn dieser Untersuchungen hatten wir die Gewohnheit, bei elektrostatischen Versuchen die verschiedenen Apparate durch Drähte zu verbinden, die durch an Erde gelegte Metallröhren gegen jede äußere elektrische Störung geschirmt waren. Bei Untersuchungen über radioaktive Körper ist diese Anordnung durchaus fehlerhaft; die Luft wird leitend, die Isolation zwischen Draht und Schutzrohr wird schlecht, und die unvermeidliche elektromotorische Kontaktkraft zwischen Draht und Röhre sucht einen Strom durch die Luft hindurch hervorzubringen und das Elektrometer abzulenken. Wir verlegen jetzt die Drähte unter völligem Ausschluß der Luft, indem wir sie z. B. in die Mitte von mit Paraffin oder einem andren Isolirmittel gefüllten Röhren legen. Es wäre auch vorteilhaft, bei diesen Versuchen vollständig geschlossene Elektrometer zu verwenden.

n) Aktivirung ohne Mitwirkung radioaktiver Substanzen

Verschiedene Versuche wurden gemacht, um eine Aktivirung ohne Zuhilfenahme radioaktiver Substanzen hervorzurufen.

Herr Villard^[133] unterwarf ein Stück Wismut als Antikathode einer Entladungsröhre der Einwirkung von Kathodenstrahlen; das Wismut wurde dadurch radioaktiv, jedoch in äußerst schwachem Grade, denn es bedurfte einer Exposition von acht Tagen, um eine photographische Wirkung zu erzielen.

Herr Mc.Lennan^[134] exponirt verschiedene Salze der Wirkung von Kathodenstrahlen und erhitzt sie sodann leicht. Diese Salze erwerben dadurch die Fähigkeit, positiv geladene Körper zu entladen.

Untersuchungen dieser Art bieten ein großes Interesse. Wenn es möglich wäre, durch Anwendung bekannter physikalischer Agentien ursprünglich inaktiven Körpern eine merkliche Radioaktivität zu erteilen, so könnten wir hoffen, dadurch die Ursache der spontanen Radioaktivität gewisser Körper aufzufinden.

o) Änderung der Aktivität radioaktiver Körper; Wirkung der Auflösung.

Das Polonium vermindert, wie bereits gesagt, seine Aktivität mit der Zeit. Diese Abnahme ist langsam und scheint nicht für alle Proben gleich schnell vor sich zu gehen. Eine Probe von Wismut-Poloniumnitrat verlor die Hälfte ihrer Aktivität in 11 Monaten und 95 Proz. in 33 Monaten. Andre Proben verhielten sich ähnlich. Eine Probe von metallischem Wismut-Polonium wurde aus einem Subnitrat hergestellt, das nach seiner Herstellung 100 000 mal aktiver war als Uran. Dieses Metall ist jetzt nur noch ein mäßig aktiver Körper (2000 mal aktiver als Uran). Seine Aktivität wird von Zeit zu Zeit gemessen. Während sechs Monaten hat es 67 Proz. seiner Aktivität verloren.

Der Aktivitätsverlust scheint durch chemische Reaktionen nicht beschleunigt zu werden. Bei schnellen chemischen Operationen konstatirt man im allgemeinen keinen beträchtlichen Verlust an Aktivität.

Im Gegensatz zu dem Verhalten des Poloniums scheinen die Radium-haltigen Salze eine permanente Radioaktivität zu besitzen, die im Verlauf einiger Jahre keine nennenswerte Einbuße erleidet.

Wenn man ein festes Radiumsalz frisch hergestellt hat, so besitzt es anfangs noch keine konstante Radioaktivität. Seine Aktivität wächst vom Augenblick der Herstellung an und erreicht einen merklich unveränderlichen Grenzwert nach etwa einem Monat. Das Gegenteil findet für die Lösung statt. Wenn man sie frisch hergestellt hat, so ist sie zuerst sehr aktiv, aber an freier Luft stehen gelassen entaktivirt sie sich schnell und nimmt schließlich einen Grenzwert an, der bedeutend schwächer sein kann als der Anfangswert. Diese Änderungen der Aktivität wurden zuerst von Giesel^[102] beobachtet. Sie lassen sich vom Standpunkt der Emanationstheorie leicht erklären. Die Aktivitätsverminderung der Lösung entspricht dem Verlust an Emanation, die sich im Raume zerstreut; diese Verminderung wird stark verlangsamt, wenn man die Lösung im geschlossenen Gefäß aufbewahrt. Eine an freier Luft entaktivirte Lösung nimmt eine viel größere Aktivität wieder an, wenn man sie in ein zugeschmolzenes Gefäß einschließt. Die Zeit, die das Wachstum der Aktivität eines nach vorheriger Auflösung in festen Zustand übergeführten Salzes gebraucht, ist nötig zur Aufspeicherung der im festen Salz neu entstehenden Emanation.

Ich teile einige Versuche hierüber mit:

Eine Lösung von Radium-Baryumchlorid stand zwei Tage lang an der Luft und wurde dabei 300 mal weniger aktiv. Eine Lösung befindet sich im geschlossenen Gefäß; man öffnet das Gefäß und gießt die Lösung in eine Schale; eine Messung der Radioaktivität ergiebt:

Eine Lösung von Radium-Baryumchlorid, die an freier Luft gestanden hat, wird in ein Glasröhrchen eingeschlossen. Eine Messung der Strahlung der Röhre ergab:

Die Anfangsaktivität eines festen Salzes nach seiner Herstellung ist um so schwächer, je länger es in Lösung befindlich war. Um so größer ist die an das Lösungsmittel übertragene Aktivität. Die folgenden Zahlen stellen die Anfangsaktivitäten eines Chlorides dar, dessen Endaktivität gleich 800 ist, und das während einer gegebenen Zeit in Lösung gehalten wurde; man trocknete dann das Salz und maß seine Aktivität unmittelbar darauf:

Bei diesem Versuch befand sich die Lösung in einem bloß mit einem Uhrglas bedeckten Gefäß.

Aus demselben Salz stellte ich zwei Lösungen her, die ich in fest verschlossenem Gefäß 13 Monate lang aufbewahrte; die eine dieser Lösungen war 8 mal konzentrirter als die andre.

Anfangsaktivität des Salzes unmittelbar nach der Trocknung:

Die Entaktivirung des Salzes ist also um so größer, je größer die Menge des Lösungsmittels, da die an die Flüssigkeit übertragene radioaktive Energie ein größeres Flüssigkeitsvolumen zu sättigen und einen größeren Raum zu erfüllen hat. Die beiden Proben desselben Salzes, die eine so verschiedene Anfangsaktivität hatten, vermehrten übrigens ihre Aktivität mit sehr verschiedener Anfangsgeschwindigkeit; nach einem Tage hatten sie dieselbe Aktivität, und das weitere Anwachsen hatte für beide bis zum Grenzwert genau gleichen Verlauf.

Wenn die Lösung sehr verdünnt ist, so erfolgt die Entaktivirung sehr schnell, wie die folgenden Versuche zeigen: Drei gleiche Portionen desselben Salzes werden in gleichen Wassermengen aufgelöst. Die erste Lösung a wird eine Stunde lang an freier Luft gelassen, dann getrocknet. Die zweite Lösung b wird eine Stunde lang mit einem Luftstrome durchspült, dann getrocknet. Die dritte Lösung c wird 13 Tage lang an freier Luft gelassen, dann getrocknet. Die Anfangsaktivitäten der drei Salze sind:

Die Endaktivität des Salzes beträgt ungefähr 470. Man sieht also, daß der größte Teil des Effektes schon nach einer Stunde erreicht ist. Die relative Salzmenge in der Lösung betrug ungefähr 0,5 zu 100.

Die radioaktive Energie breitet sich in Emanationsform schwer vom festen Radium in die Luft aus; denselben Widerstand erfährt sie auch beim Übergang vom festen Radium in eine Flüssigkeit. Wenn man Radiumsulfat während eines ganzen Tages mit Wasser schüttelt, so ist seine Aktivität nach dieser Operation merklich dieselbe, wie die einer Portion desselben Sulfats, das sich an freier Luft befunden hat.

Erzeugt man ein Vakuum über Radium-haltigem Salz, so entfernt man dadurch alle disponible Emanation. Gleichwohl wurde die Aktivität eines Radium-haltigen Chlorides, das wir sechs Tage lang im Vakuum erhielten, hierdurch nicht merklich geschwächt. Dieser Versuch zeigt, daß die Radioaktivität des Salzes hauptsächlich von im Innern der Körner aufgespeicherter radioaktiver Energie besteht, die durch Erzeugung eines Vakuums nicht entfernt werden kann.

Der Aktivitätsverlust, den das Radium bei der Auflösung erfährt, ist relativ größer für die durchdringenden als für die absorbirbaren Strahlen, wie aus folgenden Beispielen hervorgeht:

Ein Radium-haltiges Chlorid, das seine Endaktivität 470 erreicht hat, wird aufgelöst und bleibt eine Stunde lang in Lösung; dann wird es getrocknet und die Anfangsaktivität mit der elektrischen Methode gemessen. Man findet, daß die totale Anfangsstrahlung 0,3 der totalen Endstrahlung beträgt. Macht man die Intensitätsmessung nach Bedeckung der Substanz mit einem Aluminiumschirm von 0,01 mm Dicke, so findet man, daß die den Schirm durchdringende Anfangsstrahlung 0,17 der den­selben Schirm durchdringenden Endstrahlung beträgt.

Wenn das Salz 13 Tage lang in Lösung war, so findet man für die totale Anfangsstrahlung 0,22 der totalen Endstrahlung, und für die eine 0,01 mm dicke Aluminiumschicht durchdringende Anfangsstrahlung 0,13 der Endstrahlung.

In beiden Fällen ist das Verhältniß der Anfangsintensität nach der Auflösung zur Endintensität für die Gesamtstrahlung 1,7 mal größer als für die 0,01 mm Aluminium durchdringende Strahlung.

Hierzu ist jedoch zu vermerken, daß man es nicht vermeiden kann, daß während der Zeitdauer der Trocknung das Präparat sich in einem schlecht definirtem Zustande sich befindet, in dem es weder fest noch völlig flüssig ist. Ebenso wenig läßt sich eine Erhitzung des Präparates behufs schnellerer Entfernung des Wassers vermeiden.

Aus diesen beiden Gründen ist es kaum möglich, dem wahren Anfangszustand des aus dem gelösten in den festen Zustand übergehenden Präparates zu bestimmen. Bei den eben beschriebenen Versuchen waren gleiche Mengen strahlender Substanz in gleichen Wassermengen aufgelöst; die Lösungen wurden dann unter möglichst gleichen Bedingungen zur Trockne eingedampft und ohne die Erhitzung über 120° bis 130° zu treiben.

Ich untersuchte das Gesetz, nach dem die Aktivität eines festen Radium-haltigen Salzes zunimmt, vom Augenblick der völligen Trocknung an bis zu der Zeit, wo es seinen Grenzwert erreicht hat. Die folgenden Tabellen enthalten die Intensität I der Strahlung als Funktion der Zeit; dabei wird die Endstrahlung gleich 100 gesetzt und die Zeit vom Augenblick der völligen Trocknung an gerechnet. Die Tabelle I (Fig. 13, Kurve I) bezieht sich auf die Gesamtstrahlung. Die Tabelle II (Fig. 13, Kurve II) bezieht sich nur auf die durchdringenden Strahlen (die 3 cm Luft und 0,01 mm Aluminium durchsetzt haben).

Tabelle I

Tabelle II

Ich machte mehrere andre Messungsreihen derselben Art, die jedoch nicht in völliger Übereinstimmung sind, wenn auch der allgemeine Verlauf der Erscheinung derselbe ist. Es ist schwierig, sehr regelmäßige Resultate zu erhalten. Man kann jedoch sagen, daß die Neubildung der Aktivität etwa einen Monat gebraucht und daß die durchdringenden Strahlen von der Auflösung am meisten betroffen werden.

Die Anfangsintensität der Strahlung, die 3&nbsp:cm Luft und 0,01 mm Aluminium durchdringt, beträgt nur 1 Proz. der Endstrahlung, während die Anfangsintensität der Gesamtstrahlung 21 Proz. des Endwertes beträgt.

Ein frisch getrocknetes Radium-haltiges Salz besitzt dieselbe Fähigkeit, inducirte Radioaktivität hervorzurufen (läßt also die­selbe Emanationsmenge nach außen entweichen), wie eine Probe desselben Salzes, das nach Herstellung im festen Zustande lange genug gelegen hat, um die Endaktivität zu erreichen. Die Strahlungsaktivität beider Präparate kann dabei sehr verschieden sein; das erste ist z. B. fünfmal weniger aktiv als das zweite.

p) Änderung der Aktivität der radioaktiven Körper; Wirkung der Erhitzung.

Wenn man eine Radium-haltige Verbindung erhitzt, so entwickelt sich Emanation und der Körper verliert an Aktivität. Der Verlust ist um so größer, je stärker und gleichzeitig länger dauernd die Erhitzung war. Wenn man z. B. ein Radium-haltiges Salz eine Stunde lang auf 130° erhitzt, so entzieht man ihm dadurch 10 Proz. seiner Gesamtstrahlung; dagegen bringt eine 10 Minuten lange Erhitzung auf 400° keinen merklichen Effekt hervor. Eine Erhitzung auf Rotglut während einiger Stunden zerstört 77 Froz. der Totalstrahlung.

Der Aktivitätsverlust durch Erhitzung ist größer für die durchdringenden als für die absorbirbaren Strahlen. So zerstört eine Erhitzung von einigen Stunden Dauer etwa 77 Proz. der Gesamtstrahlung; dieselbe Erhitzung zerstört aber fast vollständig (zu 99 Proz.) die Strahlung, die 3 cm Luft und 0,1 mm Aluminium zu durchdringen vermag. Wenn man das Radium-Baryumchlorid einige Stunden lang geschmolzen erhält (bei 800°), so zerstört man 98 Proz. der durch 0,3 mm Aluminium hindurchgehenden Strahlung. Man kann sagen, daß die durchdringenden Strahlen nach einer starken und lang dauernden Erhitzung praktisch nicht mehr existiren.

Dieser Aktivitätsverlust eines Radium-haltigen Salzes durch Erhitzen ist nicht von Dauer; die Aktivität des Salzes erneuert sich von selbst bei gewöhnlicher Temperatur und strebt einem Grenzwert zu. Ich beobachtete die merkwürdige Tatsache, daß diese Grenze höher ist als die Endaktivität vor der Erhitzung, wenigstens verhält es sich so mit dem Chlorid. Ich teile einige Beispiele mit: Ein Präparat von Radium-Baryumchlorid, das nach seiner Herstellung in festem Zustande längst seine Endaktivität erreicht hatte, besitzt eine Totalstrahlung, die durch die Zahl 470 ausgedrückt ist, und eine Strahlung, die 0,01 mm dickes Aluminium durchdringt, gleich 157. Dieses Präparat wird einige Stunden lang auf Rotglut erhitzt. Zwei Monate nach der Erhitzung erreicht es eine Endaktivität, die für die Gesamtstrahlung 690 und für die durch 0,01 mm Aluminium hindurchgehende 227 beträgt. Die Totalstrahlung und die durch 0,01 mm Aluminium hindurchgehende haben sich also im Verhältniß 690:470 bezw. 227:156 vermehrt. Beide Brüche sind merklich einander gleich und zwar gleich 1,45.

Ein Präparat von Radium-Baryumchlorid, das nach Herstellung in festem Zustande eine Endaktivität gleich 62 erreicht hat, wird einige Stunden lang im geschmolzenen Zustande erhalten; dann wird das geschmolzene Präparat pulverisirt. Dieses Präparat erreicht eine Endaktivität gleich 140, d. h. über zweimal mehr, als es ohne die starke Erhitzung erreicht haben würde.

Ich untersuchte das Gesetz, nach dem die Aktivitätszunahme der Radium Verbindungen nach der Erhitzung vor sich geht. Ich gebe als Beispiel die Resultate zweier Messungsreihen. Die Zahlen der Tabellen I und II bedeuten die Intensität I der Strahlung als Funktion der Zeit; die Endintensität der Strahlung ist gleich 100 gesetzt, und die Zeit vom Aufhören der Erhitzung an gerechnet. Tabelle I (Fig. 14, Kurve I) bezieht sich auf die Gesamtstrahlung eines Radium-Baryumchlorids. Tabelle II (Fig. 14, Kurve II) bezieht sich auf die durchdringende Strahlung eines Radium-Baryumsulfates, bei dem man die Intensität der durch 3 cm Luft und 0,01 mm Aluminium hindurchgegangenen Strahlung maß. Beide Präparate waren 7 Stunden lang auf Kirschrotglut erhitzt.

Tabelle I

Tabelle II

Ich habe noch verschiedene andre Bestimmungen gemacht, aber ebenso wie für die Wiederentstehung der Aktivität nach der Auflösung stimmen die Resultate der verschiedenen Reihen nicht gut überein.

Die Wirkung der Erhitzung bleibt nicht bestehen, wenn man das erhitzt gewesene Salz auflöst. Von zwei Proben derselben Radium-haltigen Substanz von der Aktivität 1800 wurde die eine stark erhitzt und ihre Aktivität dadurch auf 670 reducirt. In diesem Moment wurden beide Proben aufgelöst und 20 Stunden in Lösung gelassen; ihre nachherige Anfangsaktivität in festem Zustande betrug für das nicht erhitzte 460 und für das erhitzte 420; es bestand somit kein großer Unterschied in der Aktivität beider Präparate.

Wenn dagegen die beiden Präparate nicht genügend lange in Lösung bleiben, wenn man sie z. B. unmittelbar nach der Auflösung wieder trocknet, so ist das nicht erhitzte Präparat viel aktiver als das erhitzte; eine gewisse Zeit ist also nötig, damit die Auflösung die Wirkung der Erhitzung zum Verschwinden bringt. Ein Präparat von der Aktivität 3200 wurde erhitzt und hatte nach der Erhitzung nur noch die Aktivität 1030. Dieses Präparat wurde gleichzeitig mit einer nicht erhitzten Probe derselben Substanz aufgelöst und sofort wieder getrocknet. Die Anfangsaktivität betrug 1450 für das nicht erhitzte und 760 für das erhitzte.

Bei den festen Radium-haltigen Salzen wird die Fähigkeit, die inducirte Radioaktivität zu erregen, durch die Erhitzung stark beeinflußt. Während der Erhitzung entwickeln die Radium-haltigen Verbindungen mehr Emanation als bei gewöhnlicher Temperatur; wenn man sie dann aber wieder auf Zimmertemperatur abkühlt, so ist nicht nur ihre Aktivität viel geringer als vorher, sondern auch ihr Aktivirungsvermögen hat sich beträchtlich verringert. Während der auf die Erhitzung folgenden Zeit nimmt die Radioaktivität des Körpers zu und kann sogar den ursprünglichen Wert überschreiten. Auch das Aktivirungsvermögen stellt sich zum Teil wieder her; nach längerer Erhitzung auf Rotglut jedoch ist das Aktivirungsvermögen fast völlig beseitigt und vermag sich nicht wieder von selbst im Laufe der Zeit herzustellen. Man kann aber einem Radium-haltigen Salz sein ursprüngliches Aktivirungsvermögen wieder geben, wenn man es in Wasser auflöst und im Heizbad bei einer Temperatur von 120° trocknet. Es scheint also, als ob die Calcinirung die Wirkung habe, das Salz in einen besonderen physikalischen Zustand zu versetzen, in dem es die Emanation viel schwerer abgiebt als dasselbe nicht auf hohe Temperatur erhitzte feste Präparat; daraus folgt ganz natürlich, daß das Salz eine höhere Endaktivität erreicht, als es vor der Erhitzung besaß²³. Um das Salz in den früheren Zustand zurückzuversetzen, genügt es, es aufzulösen und wieder zu trocknen, ohne dabei über 150° zu erhitzen.

Ich teile einige Beispiele mit:

Ich bezeichne mit a den Endwert der inducirten Aktivität, die in einem geschlossenen Gefäß auf einer Kupferplatte erzeugt wird, und zwar von einem Baryum-Radiumkarbonat von der Aktivität 1600. Für das nicht erhitzte Präparat werde a = 100 gesetzt. Man findet:

Die Radioaktivität des Präparates hatte sich durch die Erhitzung um 90 Proz. vermindert, hatte aber nach einem Monat ihren alten Wert schon wieder gewonnen.

Der folgende gleichartige Versuch wurde mit einem Radium-Baryumchlorid von der Aktivität 3000 gemacht. Das Aktivirungsvermögen wurde ebenso wie bei dem vorhergehenden Versuch bestimmt.

Aktivirungsvermögen des nicht erhitzten Präparates a = 100.

Aktivirungsvermögen des Präparates nach einer dreistündigen Erhitzung auf Rotglut:

Aktivirungsvermögen des nicht erhitzten Präparates nach Auflösung und Wiedertrocknung bei 150° a = 92.

Aktivirungsvermögen des erhitzten Präparates nach Auflösung und Wiedertrocknung bei 150° a = 105.

q) Theoretische Deutung der Aktivitätsänderungen der Radiumsalze nach Auflösung oder Erhitzung.

Die soeben beschriebenen Tatsachen können zum Teil wenigstens erklärt werden, wenn man sich der Theorie bedient, nach der das Radium Energie in Form von Emanation producirt, die sich dann ihrerseits in Strahlungsenergie verwandelt. Wenn man ein Radiumsalz auflöst, so verbreitet sich die von ihm erzeugte Emanation außerhalb der Lösung aus und erzeugt Radioaktivität außerhalb der Quelle, von der sie stammt; wenn man die Lösung verdampft, so ist das erhaltene feste Salz wenig aktiv, denn es enthält nur wenig Emanation. Allmählich häuft sich die Emanation in dem Salze an, dessen Aktivität bis zu einem Grenzwert wächst, der dann erreicht ist, wenn die Erzeugung von Emanation durch das Radium den Verlust durch Abgabe nach außen und durch Umwandlung in Becquerelstrahlen kompensirt.

Wenn man ein Radiumsalz erhitzt, so wird seine Abgabe von Emanation nach außen sehr verstärkt und die Erscheinungen der inducirten Radioaktivität sind intensiver, als wenn das Salz sich auf Zimmertemperatur befindet. Wenn aber das Salz auf die gewöhnliche Temperatur zurückgebracht wird, so ist es erschöpft wie in dem Fall der Auflösung, es enthält nur wenig Emanation mehr und seine Aktivität ist gering. Allmählich sammelt sich die Emanation von neuem im festen Salze an, und die Strahlung nimmt zu.

Man kann annehmen, daß die Emanationserzeugung des Radiums zeitlich konstant ist, und daß ein Teil nach außen entweicht, während der übrige Teil im Radium selbst in Becquerelstrahlung transformirt wird. Wenn das Radium zur Rotglut erhitzt war, so verliert es einen großen Teil seines Aktivirungsvermögens; anders ausgedrückt: es wird die Abgabe von Emanation nach außen hin vermindert. Infolgedessen muß der im Radium selbst ausgenutzte Bruchteil der Emanation stärker sein, und das Präparat eine höhere Aktivität erreichen.

Man kann versuchen, das theoretische Gesetz der Aktivitätszunahme eines gelöst oder erhitzt gewesenen Salzes aufzustellen. Wir nehmen an, daß die Intensität der Strahlung des Radiums in jedem Augenblick der im Radium vorhandenen Emanationsmenge q proportional ist. Man weiß, daß die Emanation sich von selbst zerstört nach einem derartigen Gesetze, das man in jedem Augenblick hat:

1. q = q₀ ⋅ e^{− t / δ},

wo q₀ die zur Zeit t = 0 vorhandene Emanationsmenge, und die Zeitkonstante δ = 4, 97 ⋅ 10⁵ Sek.

Sei andrerseits Δ  die von dem Radium in jedem Augenblick gelieferte Emanationsmenge, eine Größe, die ich als konstant annehmen will. Wir wollen untersuchen, was passiren würde, wenn keine Emanation nach außen entwiche. Die erzeugte Emanation würde dann völlig verbraucht, um im Radium Strahlung zu erzeugen. Man hat aber nach Gleichung 1):

dq / dt =  − q₀ / δ ⋅ e^{− t / δ},

somit würde im Gleichgewichtszustande das Radium eine gewisse Menge von Emanation Q enthalten, die gegeben wäre durch:

1. Δ  = Q / δ oder Q = Δ  ⋅ δ;

und die Strahlung des Radiums wäre dann proportional mit Q.

Nehmen wir an, man brächte das Radium in Bedingungen, unter denen es Emanation nach außen verliert; das erreicht man, indem man es auflöst oder erhitzt. Das Gleichgewicht wird gestört sein und die Aktivität wird sich vermindern. Sobald man aber die Ursache für den Emanationsverlust beseitigt (den Körper in den festen Zustand zurückführt oder die Erhitzung unterbricht), so häuft sich die Emanation von neuem im Radium an und wir haben eine Periode, während der die Erzeugungsgeschwindigkeit Δ  größer ist als die Zerstörungsgeschwindigkeit q / Δ . Man hat dann:

dq / dt = Δ  − q / δ = (Q − q) / δ ,

oder

d / dt(Q − q) =  − (Q − q) / δ

und

1. Q − q = (Q − q₀) ⋅ e^{− t / δ},

wobei q₀ die zur Zeit t im Radium vorhandene Emanation.

Nach Formel 3) wächst der Überschuß (Q—q) an Emanation, den das Radium im Gleichgewichtszustande über den zu einem gegebenen Zeitpunkt vorhandenen Betrag enthält, nach einem Exponentialgesetz, das identisch ist mit dem für das spontane Verschwinden der Emanation geltenden. Da aber die Strahlung des Radiums proportional der Emanationsmenge ist, so muß der Überschuß der Endintensität über die momentane Intensität der Strahlung nach demselben Gesetz abnehmen; der Überschuß muß also in etwa vier Tagen auf die Hälfte sinken.

Die vorliegende Theorie ist unvollständig, da der Emanationsverlust durch Abgabe nach außen vernachlässigt ist. Es ist jedoch schwer zu sagen, wie man die Abhängigkeit dieses Vorgangs von der Zeit anzusetzen hat. Vergleicht man die Resultate der Versuche mit denen der unvollständigen Theorie, so findet man keine befriedigende Übereinstimmung; man gewinnt jedoch die Überzeugung, daß die fragliche Theorie wenigstens einen Teil der Wahrheit enthält. Das Gesetz, nach dem der Überschuß der Endaktivität über die gerade vorhandene in 4 Tagen auf die Hälfte abnehmen soll, stellt die Reaktivirung nach vorausgegangener Erhitzung für etwa 10 Tage mit ziemlicher Annäherung dar. Im Falle der Reaktivirung nach vorheriger Auflösung scheint dasselbe Gesetz annähernd zu passen für einen gewissen Zeitraum, der 2 bis 3 Tage nach der Trocknung des Präparates beginnt und 10 bis 15 Tage dauert. Die Erscheinungen sind übrigens komplicirt; das beschriebene Gesetz sagt nichts darüber, warum die durchdringenden Strahlen in stärkerem Verhaltniß geschwächt werden als die absorbirbaren.

Fünftes Kapitel. Natur und Ursache der Erscheinungen der Radioaktivität

Von Beginn der Untersuchungen über die radioaktiven Körper an, als die Eigenschaften dieser Körper noch kaum bekannt waren, stellte die Selbsttätigkeit ihrer Strahlung ein Problem von größtem Interesse für die Physiker dar. Heutzutage haben wir in der Kenntniß der radioaktiven Körper große Fortschritte gemacht und können einen radioaktiven Körper von großer Intensität, das Radium, isoliren. Die Ausnutzung der merkwürdigen Eigenschaften des Radiums erlaubte eine tiefgehende Untersuchung der von den radioaktiven Körpern ausgehenden Strahlung; die verschiedenen bisher untersuchten Strahlengruppen bieten Analogien mit den in Entladungsröhren vorkommenden Strahlen, Kathoden-, Röntgen- und Kanalstrahlen. Dieselben Strahlengruppen findet man auch in den von Röntgenstrahlen erzeugten Sekundärstrahlen wieder^[89,90], sowie in der Strahlung der inducirt aktiven Körper.

Wenn aber auch die Natur der Strahlung gegenwärtig besser bekannt ist, so bleibt doch die Ursache der selbsttätigen Strahlung geheimnißvoll, und die Erscheinung ist für uns noch immer ein Rätsel und ein Gegenstand tiefsten Erstaunens.

Die selbsttätig radioaktiven Körper und vor allem das Radium stellen Energiequellen dar. Ihre Energieproduktion wird uns bemerkbar durch die Becquerelstrahlung, durch die chemischen und optischen Effekte und die fortwährende Wärmeentwicklung.

Man hat sich oft gefragt, ob die Energie in den radioaktiven Körpern selbst erzeugt wird, oder ob diese Körper sie von äußeren Quellen entlehnen. Keine von den zahlreichen Hypothesen, die aus diesen beiden Gesichtspunkten entsprungen sind, hat bis jetzt eine experimentelle Bestätigung erfahren.

Man kann annehmen, daß die radioaktive Energie früher einmal angehäuft worden ist und sich allmählich erschöpft wie eine Phosphorescenz von langer Dauer. Man kann sich vorstellen, daß die Entwicklung radioaktiver Energie mit einer Umwandlung des strahlenden Atoms selbst, das sich in einem Entwicklungszustande befindet, verbunden ist; die Tatsache, daß das Radium kontinuirlich Wärme entwickelt, spricht zu Gunsten dieser Anschauung. Man kann annehmen, daß die Umwandlung von einem Gewichtsverlust begleitet ist und von einer Emission materieller Teilchen, aus denen die Strahlung besteht. Die Energiequelle kann ferner in der Gravitationsenergie gesucht werden. Endlich kann man sich vorstellen, daß der Raum fortwährend von einer noch unbekannten Strahlung durchsetzt werde, die bei ihrem Durchgang durch radioaktive Körper aufgehalten und in die radioaktive Energie umgewandelt wird.

Man kann für und wider jede dieser Anschauungsweisen viele Gründe vorbringen, und meistens haben die Versuche, die Konsequenzen dieser Hypothesen experimentell zu verificiren, negative Resultate gegeben. Die radioaktive Energie des Radiums und des Urans scheint sich bis jetzt nicht zu erschöpfen und überhaupt keine merkliche Veränderung mit der Zeit zu erfahren. Demarçay hat eine Probe reinen Radiumchlorids in einem Intervall von fünf Monaten spektroskopisch untersucht; er beobachtete am Ende der fünf Monate keine Veränderung des Spektrums. Die Hauptlinie des Baryums, die im Spektrum sichtbar war und die spurenweise Anwesenheit von Baryum anzeigte, hatte sich in dem betrachteten Zeitraum nicht verstärkt; das Radium hatte sich also nicht in merklicher Weise in Baryum verwandelt.

Die von Herrn Heydweiller^[135] angekündigten Gewichtsänderungen der Radiumverbindungen können noch nicht als gesicherte Tatsache betrachtet werden.

Die Herren Elster und Geitel^[136] fanden, daß die Radioaktivität des Urans sich auf dem Grunde eines 850 m tiefen Schachtes nicht ändert; eine Erdschicht von dieser Dicke brächte also keine Änderung in der hypothetischen Primärstrahlung, die die Radioaktivität des Urans verursachen sollte, hervor.

Wir haben die Radioaktivität des Urans zur Mittags- und zur Mitternachtszeit untersucht, von dem Gedanken ausgehend, daß die hypothetische Primärstrahlung ihre Quelle in der Sonne habe und beim Durchgang durch die Erde teilweise absorbirt werde. Der Versuch ergab keinen Unterschied beider Messungen.

Die neuesten Untersuchungen sprechen zu Gunsten der Hypothese einer Umwandlung des Radiumatoms; diese Hypothese ist bereits im Beginn der Untersuchungen über die Radioaktivität ausgesprochen worden^[13]; sie wurde von Herrn Rutherford frei übernommen, der annahm, daß die Emanation des Radiums ein materielles Gas sei, das eines der Spaltungsprodukte des Radiums darstelle^[125].

Die neuen Versuche der Herren Ramsay und Soddy laufen auf den Beweis hinaus, daß die Emanation ein instabiles Gas ist, das sich von selbst unter Bildung von Helium zerstört. Andrerseits ließe sich die fortwährende Wärmeentwicklung des Radiums nicht durch eine gewöhnliche chemische Reaktion erklären, während sie sehr wohl ihren Ursprung in einer Umwandlung des Atoms haben könnte.

Bedenken wir endlich noch, daß die neuen radioaktiven Substanzen sich immer in den Uranmineralien vorfinden, und daß wir vergeblich in dem käuflichen Baryum nach Radium gesucht haben (s. S. 38), daß also das Vorkommen des Radiums an das des Urans gebunden zu sein scheint. Die Uranmineralien enthalten ferner Argon und Helium und dieses Zusammentreffen ist wohl kaum einem Zufall zuzuschreiben. Das gleichzeitige Vorkommen dieser verschiedenen Körper in denselben Mineralien führt zu der Annahme, daß die Gegenwart der einen für die Bildung der andren notwendig ist.

Literarische Ergänzungen

(bis Oktober 1903).²⁴

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